大气有机气溶胶是影响空气质量和气候变化的重要物质。有机气溶胶不仅能直接影响太阳辐射、云凝结核的形成,还可能作为大气反应的场所,使痕量气体在其表面发生非均相反应。大气有机气溶胶来源和变化规律非常复杂,是当前大气化学研究的前沿和难点。在该项研究工作中,北京大学环境科学与工程学院陈忠明课题组同时测定气相和颗粒相过氧化物,据此计算出有机过氧化物的气粒分配系数,发现该系数远远大于已有模型的预测值,表明有机过氧化物比预期的更容易进入颗粒相,成为有机气溶胶的组分。他们还发现,有机气溶胶表面可发生非均相反应,导致部分气相有机过氧化物快速分解生成过氧化氢。2016年2月17日,论文“Organic peroxides' gas-particle partitioning and rapid heterogeneous decomposition on secondary organic aerosol”(有机过氧化物气粒分配及在二次有机气溶胶上快速非均相分解)发表在Atmospheric Chemistry and Physics。这些发现有助于认识大气有机气溶胶中过氧化物的来源,也有利于解释现场观测中发现的过氧化氢浓度高于模型预测值,并且通过影响羟基(OH)自由基的平衡在一定程度上提高大气的自清洁能力。有机气溶胶是一种细颗粒物(PM2.5),可通过呼吸进入人的肺部,影响人体健康。而有机过氧化物是重要的活性氧物种,PM2.5中更多的有机过氧化物意味着将对人体健康造成更严重的负面影响。
近年来,我国广大地区呈现出气态与颗粒态污染物相交织的大气复合污染态势,现已成为政府与民众极为关注和亟需解决的重大环境问题。有机气溶胶表面非均相反应在大气复合污染的形成中扮演重要角色。目前这方面的研究还很缺乏,已经成为制约提高空气质量模拟准确度的关键因素之一。
北京大学环境科学与工程学院博士研究生李欢为论文第一作者。该项工作得到国家自然科学基金、环境模拟与污染控制国家重点实验室的资助。